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标志纳尔逊政治生涯大飞跃的是1958年。从这一年起，纳尔逊竞选成功，当上纽约州州长，并不可思议般连任三次州长。在任期间，纽约州的财政、文化、教育都大为改观，州立大学制度大为发展，州政府雇员和预算分别增加1倍和3倍。
纽约州州长竞选成功，让纳尔逊燃起更大希望，他把目光盯住了总统宝座。为了增加在美国国内的认可度，他发起了一场花销巨大的公关活动，几乎花光了父亲留给他的所有资金，值得欣慰的是，这些影响非常良好。不过，也许是过于自信，也许是上帝的旨意，纳尔逊居然没有通过1968年大选在党内提名，意外地输给了退出政坛已久的尼克松。
伤心的纳尔逊认为美国人喜欢自我奋斗的平民英雄，而不喜欢他这种含着金钥匙出生的贵族，即使他的能力比尼克松强十倍。他认为是洛克菲勒这个姓氏害了他。
其实，纳尔逊忽略了一些美国人当时关注的问题，诚信问题影响了公众对他的信任。
导致公众对纳尔逊不信任的，是他的婚姻。
1962年，纳尔逊犯了一个政治家的致命错误：与结婚32年玛丽·克拉拉离婚。玛丽是名人之后，他的祖父是担任宾夕法尼亚铁路公司总经理罗伯茨，纳尔逊与玛丽是童年时的玩伴。因为这层关系，尽管纳尔逊在没有征得父母意见就宣布了婚姻，但小洛克菲勒还是在艾比的劝说下接受了这桩婚姻。
因为玛丽的祖父罗伯茨与洛克菲勒当年是先敌后友，因此，看到孙子娶了故友的孙女，洛克菲勒没有像小洛克菲勒那样勉强，尽管没有出席婚礼，洛克菲勒还是送来了两万美元的证券，算是对这桩婚姻的认可。
纳尔逊与玛丽共有 5 个孩子，一起走过了不少风雨，被视为模范夫妻。而在与玛丽离婚不久，纳尔逊就与玛格莱塔·穆菲结婚，这个过快的婚姻，被公众认为纳尔逊操守不够，没有坚定意志，这是他没有成为美国总统的党内提名的重要原因，或者重要原因之一。
尼克松当选后，纳尔逊虽与尼克松不合，但还是把自己的心腹基辛格送入白宫，以求影响美国的对外政策。